将模型与实验结合以构建更高效的太阳能电池

在一天之内，足够的阳光照射到地球上，足以为世界提供一整年的电力——也就是说，如果我们能找到一种方法来廉价而有效地捕获这种能量。虽然太阳能的成本已大幅下降，但目前的硅基太阳能电池制造成本高且能源密集，促使研究人员寻找替代品。

钙钛矿太阳能电池是下一代可再生能源的主要竞争者。这些合成材料更便宜，生产所需的能源更少，但在稳定性和效率方面落后于许多硅基电池。现在，宾夕法尼亚大学的 Andrew M. Rappe 和普林斯顿大学的 Yueh-Lin Loo 小组发表在Nature Communications上的一篇论文深入了解了某些钙钛矿的分子构成如何影响其效率，并提供了一条通往更好的道路太阳能电池使用简单的度量。

“世界目前需要更高效、更具成本效益的光伏电池，而 3D 混合钙钛矿光伏已经风靡全球，”宾夕法尼亚大学化学系教授 Rappe 说，他也是宾夕法尼亚大学 VIPER 项目的共同负责人。“但它们会被水不可逆转地损坏，这对于实际应用来说是一个亮点。在二维混合钙钛矿平面之间插入有机分子平面是提供高效、低成本和坚固的太阳能电池的有前途的方案。”

在这项研究中，研究人员研究了一类称为二维杂化钙钛矿的钙钛矿。与由 3D 晶体制成的钙钛矿相比，它们往往更稳定，就像分子果仁蜜饼一样，具有交替的金属和碳基分子层。称为无机层的金属基层与光相互作用以产生电能，并且当其原子正确排列时效率最高。碳基或有机层由带正电的分子组成，这些分子平衡带负电的无机层。

最初，普林斯顿团队准备了一组具有不同有机分子的二维钙钛矿，研究这些分子如何影响无机层的排列和太阳能电池的效率。特别是，他们研究了一类短而柔韧的有机分子，每个分子的一端都带有正电荷。他们注意到分子的类型会影响太阳能电池的结构和能量效率，但并不确切知道为什么或如何。他们需要原子论的洞察力来补充实验结果和假设。这将有助于解释系统的高性能。

因此，他们联系了 Rappe 和 Rappe 小组的博士后 Arvin Kakekhani，他们是使用计算机模拟化学相互作用的专家。“[普林斯顿大学的研究人员] 是非常聪明的实验家，对实验水平有着深刻的洞察力，”Kakekhani 说。“但他们需要原子、分子水平的知识和洞察力。” 这正是 Rappe 实验室擅长的工作，之前曾与 Loo 小组合作，在合理化其机械性能的背景下对其他钙钛矿材料进行建模。

从目前的量子力学计算和电荷建模工作来看，Kakekhani 和 Rappe 发现有机层中的分子可以相互作用，成对排列或在钙钛矿的金属基层之间呈锯齿形排列。

当形成这些对或之字形时，有机分子与金属基层的相互作用较少，从而使层空间能够正确对齐并提高所得太阳能电池的性能。有机分子越容易配对并避开无机层，所得太阳能电池的效率就越高。

仅这一观察就为如何制造更好的钙钛矿提供了见解。但 Kakekhani 想知道他是否能找到一种方法，以描述有机层和无机层之间相互作用的简单值来捕捉这种现象。在测试了各种模型后，他找到了一个描述有机层中的相互作用将正电荷从无机层中拉出多远的模型。然后他对其进行了测试，看看它是否可以预测无机层的对齐程度以及太阳能电池的性能。

他没有使用实验数据来拟合模型，而是选择纯粹使用对化学物质相互作用的数学和物理理解来构建它。这被称为第一性原理材料建模。

这类模型通常很难准确地复制真实世界的结果，因为它们可能过于简单，只考虑了复杂实验中可能出现的一小部分现象。当第一性原理建模可以提供物理洞察力并提高对如何将复杂问题简化为更简单问题而不会对模型的保真度造成太大损害的理解时，它会变得更加强大。

在这种情况下，Kakekhani 以惊人的高保真度预测了现实生活中的趋势。在数学方面，他的模型给出了大于 0.95 的决定系数，几乎是完美的线性相关。“我以前从未见过第一性原理模型和复杂的实验观测值之间如此完美的对应关系，”Kakekhani 说。“将位于计算机中且对实验一无所知的模型与具有各种缺陷和更大规模结构的真实物质联系起来——这真是令人惊讶。”

因为这个指标只需要一台计算机来预测太阳能电池的性能，它可以让科学家在进入实验室之前选择哪些分子可能在钙钛矿中发挥最佳作用，从而帮助研究人员将他们的工作范围缩小到最有希望的候选者。“实际上，人们可以尝试数百万种分子。但制造数百万个太阳能电池并不容易，”拉普说。“这为人们提供了一个简单的评分规则，他们可以分析他们正在考虑的分子是否有可能提高太阳能电池的生产力。”

未来，Rappe 表示，这些见解也可能有助于钙钛矿 LED。如果这些钙钛矿可以有效地将光转化为能量，那么它们在将能量转化为光时应该能够做类似的事情。小组计划看看相同的模型是否适用于不同的无机层和更广泛的有机分子，或者是否需要考虑其他因素来准确模拟钙钛矿。

不过，目前，该模型使用一个值来预测复杂太阳能电池的性能，而模型的简单性就是它的优势，Kakekhani 说。“简单创造洞察力，而这种洞察力真的可以在科学上创造巨大的进步，因为它进入了你大脑的非线性创造性部分。它留在那里，它可以帮助你产生各种直觉。”