单原子合金精良的光催化助催化剂

将太阳能转化为化学能的光催化被认为是解决当前能源和环境问题的非常有前途的解决方案。光催化体系的性能在很大程度上取决于活性位点(通常是助催化剂)的表面电荷状态，因为光敏剂和助催化剂之间的肖特基结促进了它们之间的电荷转移，并最终促进了它们到反应物分子之间的转移，从而促进了光催化剂的吸附和活化。后者。

与现有的以助催化剂为中心的报告形成对比，例如非贵金属的发展，粒度和分布控制，暴露的晶体面及其与光敏剂的界面接触，助催化剂对助催化剂表面电荷状态的调控等。改变其微观结构为促进光催化提供了巨大的机会，但仍然极为罕见。

在这项工作中，中国科学技术大学的江博士的研究小组已经实现了通过控制双金属Pd @ Pt微观结构和Pt配位环境来优化Pt表面电荷状态的目标。

双金属核-壳结构的Pd @ Pt NP已通过光敏且有代表性的金属有机骨架(MOF)UiO-66-NH 2原位制备并稳定。Pd 10 @Ptx助催化剂的微观结构可以从核-壳到单原子合金(SAA)进行精确控制，在此期间，可以通过精确而简单地调整Pt含量来改变Pt配位环境。

考虑到Pd和Pt的工作功能不同，Pd和Pt之间的电荷会重新分布，并伴随Pt配位环境的变化，从而实现Pt部位表面电荷状态的调节。

结果，所有的Pd @ Pt / MOF都表现出优异的光催化制氢活性，这是由于富电子的Pt位受益于电荷的再分配作用。此外，具有SAA助催化剂的优化Pd 10 @Pt 1 / MOF复合材料具有最富电子的Pt，具有极高的光催化制氢活性，远远超过其对应的制氢能力(见图)。

这是关于SAA共催化向光催化的第一份报告。它为SAA催化剂的制备提供了设计策略和合成方案，并为基于SAA的光催化开辟了一条新途径。此外，作为经典肖特基结策略的替代方法，这项工作引入了一种通过调节助催化剂的微观结构(尤其是配位环境控制)来增强光催化作用的电荷状态优化的新方法。